Деятельность Василенко имела ярко выраженный просветительский характер. Во всём его отличало чувство нового, увлеченность.
В 1903—1905 годах был дирижёром Московской частной русской оперы С. И. Мамонтова.
В 1907–17 годах организовал в Москве общедоступные «Исторические концерты», которые заняли заметное место в музыкальной жизни Москвы, выступая в них как дирижер, обработчик различных произведений К участию в концертах привлекал выдающихся музыкантов: С. И. Танеев, К. Н. Игумнов, А. Б. Гольденвейзер, А. В. Нежданова, Л. В. Собинов. С 1918 года организатор и руководитель общедоступных концертов и концертов-лекций в Москве
В 1919 году провел цикл лекций–концертов в Первом Московском университете (Василенко было присвоено звание его профессора).
После Великой Октябрьской социалистической революции, как вспоминает Василенко, он «оказался первым среди московских композиторов, кто явился... с предложением своих услуг государству». Музыкант возглавлял Концертно-организационное бюро Москвы, руководил массовыми концертами в Сокольниках, выступал с лекциями в клубах и военных госпиталях.
В 1925 г. – выступил одним из инициаторов создания музыкальной редакции Всесоюзного радио.
Василенко проявлял большой интерес к музыкальному народному творчеству, сочинил 1-й в истории музыки концерт для балалайки с симфоническим оркестром и неск. произведений для народных инструментов.
С 1938 года работал в Ташкенте, способствуя развитию там профессиональной музыкальной культуры. Автор первых узбекских музыкально–сценических произведений — оперы «Буран» (совместно с М А. Ашрафи. 1939), балета «Акбиляк» (1943).
Композитор нередко откликался и на современные ему темы, написал «Арктическую симфонию» (1934 г.), посвященную челюскинцам, оперу «Великий канал» (1940 г.) - о строительстве Ферганского канала. Большим творческим достижением композитора были опера «Суворов» (1941 г.), балет «Мирандолина» (1946 г.).
Василенко – автор учебного пособия «Инструментовка для симфонического оркестра» и книги воспоминаний, вышедшей в Москве в 1979 году. Написал неск. дополнительных номеров к балету Ц. Пуни «Эсмеральда» в редакции Р. М. Глиэра.